L'Université d'Athènes a été conçue par l'architecte danois Christian Hansen, frère de Theophil Hansen qui a conçu l'Académie d'Athènes située juste à côté. Avec la Bibliothèque nationale, ces trois monuments forment ce que l'on appelle la trilogie athénienne, le summum de l'architecture grecque néoclassique. Fondée sous le règne du roi Othon et financée en grande partie par le roi lui-même, l'université a ensuite été transférée dans des locaux beaucoup plus grands à Zografou. Aujourd'hui, ce bâtiment majestueux sert de salle de cérémonie.